查理在巴特勒尔学校的表现令他父亲很不满意，有一次，父亲严厉地对儿子说：“你在学校就知道玩这玩那，这样下去你还有什么出息，还会连累我们全家蒙受耻辱。”就这样，他父亲让他提前退学了。
1825年10月，父亲作出决定，让查理学哥哥伊拉斯穆斯，去上苏格兰的爱丁堡大学，那时他哥哥已经在这里学习一年了。
他父亲的这一决定可能和查理的表现有关。这年夏天，查理对行医产生了兴趣。早些时候，查理在施鲁斯伯里开始给一些病人——主要是妇女和儿童看病。他把每个病人的情况都记录下来，然后问父亲该怎么做，父亲告诉他怎样作检查，怎样下药。然后，由查理自己配制治病的药。查理有时会同时接诊十来个病人。父亲发觉查理也有博得病人信任的能力。于是，他把儿子送进爱丁堡大学医学系，是希望儿子将来成为一个高明的医生。
达尔文来到爱丁堡大学后，兄弟俩租了一处房子，里面有三个房间，一间做客厅，另两个明亮的房间做卧室。查理的入学手续办完后，选修了这些科目：医学、化学、解剖学、临床课和外科学。他办了皇家医院实习证和大学图书证，他和哥哥以后没事的时候经常来图书馆看书。
上了几天课之后，这里的授课情况令他很失望，所有的课他感觉都很枯燥无味，特别是医学课，他经常批评这门课的授课者邓肯。在自传里他写过这样的话：“一想起在冬季早晨八点钟开始的脑膜治疗课，至今还有些可怕。”亚历山大·门罗讲授的是人体解剖学，巧的是他的父亲和祖父以前也在这个学校讲授这门课程，但他远没有自己的爷爷和父亲讲得好。对自己没有学好解剖学，达尔文后来颇为感慨地说：“他讲授的人体解剖，同他本人一样，也是枯燥无味的，因此这一门课程使我感到厌恶。”如果这门课程学好，对他会有很大的好处。不过，达尔文经常到医院门诊，去那里实习。还有一门外科，他也没有学好；他自己后来说，自己曾参加过两次危险的手术，但没等手术做完就跑掉了，手术是痛苦的，因为这时还没有使用哥罗芳——一种麻醉剂，那场面他实在不忍看下去。但是，他也有喜欢的课程，霍普的化学课他就很喜欢听。
达尔文在大学的第二年又选了产科学、物理实验和自然史这三门课。他前两门课学的怎么样，我们无从知晓；不过，我们已经知道他很早就对自然史这门课产生了兴趣。当时，岁伯特·詹姆逊教授在爱丁堡大学讲授自然史。这门专业课含两个部分，一是动物学，另一部分是地质学。詹姆逊的研究方向主要包括矿物学、海洋动物学和鸟类这三个方面。此外，詹姆逊教授还经常在一些学术杂志上发表论文。为了保存一些上等的搜集品，他在大学里建立了一个非常好的自然史博物馆，这个博物馆仅次于伦敦英国博物馆，当时被认为是第二个英国博物馆。詹姆逊对地质学的看法，和著名的岩石水成论者魏尔纳是一样的，这样的论点不禁过时了而且是极端的。
詹姆逊凭着自己对这门课程的兴趣和他对自己所领导的这个博物馆的兴趣，博得了当时人们的尊敬。但就算是詹姆逊这样的课程，达尔文也没什么兴趣去学。他曾说过，大学的许多课程都很枯燥无味，当然，除了地质方面的内容，詹姆逊讲授的其他自然史方面的内容，达尔文还是听的。这是因为，达尔文这样说过：“这些课程对我所产生的唯一作用，就是保证我一生决不再读一本地质方面的书，决不研究这门科学。”不过，他后来并没遵守这个保证，还是研究了这门学科。
但他不喜欢这些课，并不能说明他对自然科学失去了兴趣。只不过，他用另一种方式来表示自己对自然科学的兴趣。他常常去教学楼里的博物馆，里面有两位在那里工作的年轻大博物学家，他和他们成了朋友。其中一位就是罗伯特·格兰特博士，他在1814年获得爱丁堡医学博士学位，现在也才三十三岁，这个年龄正是从事科学活动的最佳时期。1815～1820年，他一直在欧洲的其他大学里研究医学和自然科学。在欧洲学习的那段时间，他四处寻师访友，最后跟随拉马克教授学习了无脊椎动物学，拉马克在1809年出版了自己的进化论著作《动物学哲学》，很快，格兰特从拉马克那里学会了很多东西。1820年，格兰特回到爱丁堡。之后，他通过实地考察几个沿海地区，写出了大量关于无脊椎动物学的论文。
达尔文经常和这位年轻的博物学家一起出去游览，达尔文帮这个精力充沛的人收集动物，而他自己也学着研究，学习如何解剖这些动物。他与格兰特博士一起对鱼做了解剖，全面研究了鱼的内部器官，包括心脏和心瓣。通过一段时间的相处，达尔文发现格兰特表面上看起来很冷淡，但实际上，他是一个热心的人。
有一次，两人一起游览时，格兰特高兴地和达尔文聊一些自然史上的事，达尔文好奇地倾听着他谈论进化论的观点。格兰特对这些观点很迷恋，但当时的达尔文，对这些观点并没有留下什么印象。达尔文的祖父伊拉斯穆斯·达尔文写过《动物生物学》和其他一些著作，里面都有提到进化论观点，所以达尔文对此并不陌生。不过，这些纯理论的观点并没有让上大学时的他产生多大的兴趣，对生物界的考察和对动物机体的研究依然是他最大的兴趣。
在纽爱文尼生活着一些渔民，达尔文和他们一起用采捕机从河底捉牡蛎。除了牡蛎，还能捉到其他的动物。达尔文对这些动物，进行了研究并做了笔记。其中，他描述了某些软体动物的产卵及幼虫情况，还附带提及了珊瑚虫和海鳃。
维利亚姆·马克·吉利弗雷是年轻的达尔文在爱丁堡结交的第二个青年科学家，他比达尔文大十三岁。他研究一些软体动物，还特别研究了鸟类，并发表了相关方面令他声名鹊起的著作。之后，他还出版了一部论述苏格兰鸟类的巨著。他和达尔文一起的时候，自然史中的各种问题是他们经常谈到的话题。此外，他还送给达尔文几个罕见的海贝。得知达尔文对搜集鸟类和观察鸟类很有兴趣，他很支持。
这段时间，达尔文还认识了一个鸟类学家，他叫沃捷尔通，是个黑人，达尔文经常向他学习制作鸟类的标本。没事的时候，达尔文常常跑到这个黑人那里，达尔文觉得他知识渊博，只要和他在一起，达尔文就觉得高兴。
通过以上几点可以看出，达尔文对鸟类学具有浓厚的兴趣。
达尔文在爱丁堡大学的第二学年，他参加了普利尼学生自然史学会的工作。在这里，他认识了一些热爱自然科学的同学，并和他们交上了朋友。1823年，在詹姆逊教授的倡议下，创立了该学会，格兰特任学会秘书。在爱丁堡大学的学院地下室里，学会会员们每星期二都要在这里集会，一起研究自然科学方面的事。虽然学会会员有不少人，但是经常去开会的只有二十来人。1826年11月28日，达尔文被选为学会委员，没过几天，在评选五个学会理事会成员时，达尔文顺利入选。从此事可以看出，在当时同学的眼中，他是一个对自然史极为感兴趣的人，是一个自然史的忠实爱好者。我曾看过保存下来的学会记录，查理·达尔文担任学会委员的时候，在几个月中举行的十九次会议里他只缺席了一次。他经常在会上发言，和持不同点的人辩论。例如，关于自然分类问题和种类特征问题，他就曾在会上发过言。
1827年3月27日，在普利尼学会上，达尔文就自己的两项关于观察海生动物的发现作了报告。
首先，他认为苔藓动物的卵子原来是一个周围布满了许多颤动纤毛的幼虫。之所以这样认为，是因为他在苔藓动物卵上发现有纤毛。
其次，以前一种黑色的小球状体被当做藻类植物的发育阶段，实际上，他发现这只是一种卵胶囊或者是水蛭产卵的卵袋。这种水蛭靠捕食其他生物为生，经常停留在海底的那些平坦的斜坡上。学会在听完达尔文的观点后，希望他把这些观点整理出来，最好能用实物说明他所论述的问题。
达尔文在下一次会议上，展示了一个带有卵袋、卵子和幼虫和水蛭标本，并用了四页半的篇幅来论述这些发现。
达尔文提出这些观点后，罗伯特·格兰特就开始对此进行实验研究。看来，格兰特很注重这些发现，他不仅进行了实体研究，还使用了一些图画和实验标本来加以说明。所以，在爱丁堡魏尔纳学会，他作了关于这些发现的报告，比达尔文的报告还要详细，并写了一篇专业论文刊登在1827年7月份的《爱丁堡科学杂志》上。他在文中说，发现这些观点应该归功于我年轻的朋友——查理·达尔文先生。
普利尼学会主席团中有许多年轻人，达尔文与他们经常联系。
有时候，格兰特也会带着达尔文去参加魏尔纳学会的会议。在这些会议上，达尔文有幸听到了美国奥吉本的发言。这位鸟类学家作了一个关于北美鸟类习性的报告。除此之外，达尔文也经常参加如“皇家医学会”和“爱丁堡皇家学会”等其他一些学会，它们虽然不全是自然科学类的学会，但年轻的达尔文显然很想涉猎一些别的学科。
1826年和1827年这两年的暑假，达尔文的日子很充实，也很快乐。在这期间，他旅行、打猎或访问他舅舅维茨沃德的庄园。有一次，沿着北威尔士，达尔文同两个朋友徒步游玩了一趟，一天要走好几十公里。直到现在，这一项运动仍有意义，一些旅行家经常做这样的运动。还有一次，沿着北威尔士，他同妹妹一起去骑马旅行。
对达尔文来说，到舅舅乔赛亚·维茨沃德的梅尔庄园去旅行，是一件很令他神往的事情。因为他愈来愈喜欢打猎，而在庄园里就可以打猎。梅尔庄园在小湖岸边，一幢古式的房屋耸立在那儿，亲戚朋友们聚会一般都会选在这儿。这里的青年们会组织游客一起游玩，一起演莎士比亚的《温莎的风流娘们》。当时的哲学家和历史学家詹姆斯·麦金托什（曾写过《英国革命史》）也经常来这里做客，并在此地举办的一些有趣的座谈。这些记忆给达尔文留下了很深刻的印象，多年以后，他回想起来还是记忆犹新。那时候，一到夏天，柱廊是他们最喜欢的地方，一家人和来做客的人会坐在柱廊下面的台阶上，面对着花坛和小湖，看着绿树如荫的平静湖面，享受从湖面吹过来徐徐凉风。查理很喜欢舅舅，他对舅舅的坦率性格和清晰的头脑钦佩不已。
两三年的暑假，达尔文都是在梅尔度过的。据说这里也是他初恋的地方，他初恋的意中人是他的表姐沙尔洛塔·维茨沃德，她当时年近三十，比达尔文大十来岁，虽然是传言，但这种说法也许有一定的根据。
达尔文后来娶了艾玛·维茨沃德，她在1826年11月和1827年5月两次到欧洲大陆，她去那里向肖邦学钢琴。达尔文和表兄弟去巴黎看过她，并和她一块回家。这次也是达尔文唯一的一次欧洲之行。后来，艾玛谈到达尔文时说：“在演奏时，他看起来像个疯子。”我们不得不承认，尽管达尔文喜欢音乐，但他缺乏音乐细胞。
年轻的艾玛举止大方，一点都不轻浮，是个快乐、活泼和机灵的姑娘。
在爱丁堡大学期间，达尔文的一些必修课并没有学好，不过，他童年时代培养出来的对自然科学的爱好，在这里得到了进一步的发展。他考察了分布在海岸边的动物群，交了一些年轻的自然科学家朋友，参加了由大学生们组成的普利尼学会，学会了一些研究自然界的新方法，也和其他一些自然史学会做过交流。此外，在暑假的时候，他打猎、游玩和旅行为他后来成为一个野外的博物学家打下了基础。
